brief background

氫氣是人類社會(huì)可持續(xù)發(fā)展的理想燃料。在過去數(shù)十年中，通過給催化劑施加電壓將水分解制取氫氣吸引了大量的研究興趣。合適的催化劑可以降低水分解的活化能，提升反應(yīng)速率。而催化劑材料的晶型、電子結(jié)構(gòu)以及組分會(huì)隨著施加的電壓動(dòng)態(tài)變化（即重構(gòu)）。一般而言，電解水反應(yīng)以及催化劑表面重構(gòu)的驅(qū)動(dòng)力皆默認(rèn)為來自外部施加的電壓。

然而，隨著原位表征技術(shù)的應(yīng)用以及認(rèn)知的進(jìn)步，學(xué)者們逐漸認(rèn)識(shí)到，化學(xué)驅(qū)動(dòng)力在表面重構(gòu)、反應(yīng)速率/機(jī)理以及反應(yīng)后的催化劑與水分子之間的化學(xué)氧化還原反應(yīng)中起著關(guān)鍵的作用。

problems addressed

該工作梳理并總結(jié)了電解水反應(yīng)前、反應(yīng)中以及反應(yīng)后，化學(xué)驅(qū)動(dòng)力的來源及其對(duì)表面重構(gòu)、反應(yīng)速率/機(jī)理和界面氧化還原反應(yīng)的影響，并指出了進(jìn)一步認(rèn)識(shí)化學(xué)驅(qū)動(dòng)力在電解水中的機(jī)遇與挑戰(zhàn)。

major highlights

香港理工大學(xué)黃海濤教授課題組在EcoMat發(fā)表綜述性文章，全面歸納并分析了電解水三個(gè)階段存在的化學(xué)驅(qū)動(dòng)力。首先簡要介紹了化學(xué)驅(qū)動(dòng)力的不同場(chǎng)景及其相應(yīng)的來源；其次總結(jié)了涉及化學(xué)驅(qū)動(dòng)力的工作，并揭示了它們對(duì)電解水的影響；隨后得出的結(jié)論是化學(xué)驅(qū)動(dòng)力對(duì)催化劑的表面重構(gòu)、催化反應(yīng)活性、反應(yīng)機(jī)理以及反應(yīng)后催化劑與水分子之間的化學(xué)氧化還原反應(yīng)都有影響；結(jié)尾提出了電催化中化學(xué)驅(qū)動(dòng)力的幾個(gè)研究方向，以供讀者參考。

該工作的目標(biāo)是提高能源界對(duì)這一新觀點(diǎn)的認(rèn)識(shí)，并希望它能為能源存儲(chǔ)和轉(zhuǎn)換應(yīng)用的材料設(shè)計(jì)做出貢獻(xiàn)。

Figure 1. Chemical driving force in three different scenarios. (A) and (B) Schematics of the Pourbaix decomposition free energy (ΔGpbx) as a function of OCP at certain pH, where M denotes the stable species on Pourbaix diagram and N represents the as-synthesized catalysts. (C) and (D) Chemical driving force versus electrostatic driving force under bias. Itemsc e and c e refer to the electrochemical and chemical potentials of the catalyst. Itemse e and e e refer to the electrochemical and chemical potentials of the electrolyte. (E) and (F) Redox potentials of catalysts and water molecules. Cat(L) and cat(H) refer to catalysts with low and high redox potentials, respectively; H2O/H2 and O2/H2O refer to the chemical equilibrium potentials between H2O and H2 as well as O2 and H2O, respectively.

文章信息：

Gao Chen, Chao Wei, Yanping Zhu,* Haitao Huang,* Emerging chemical driving force in electrocatalytic water splitting, EcoMat, 2022; e12294

原文鏈接：

https://doi.org/10.1002/eom2.12294

審核編輯：劉清