近日，復(fù)旦大學材料科學系碩士研究生白雅馨、梁子騏教授聯(lián)合海軍軍醫(yī)大二軍大第二附屬醫(yī)院骨科徐辰副教授、以及上海硅酸鹽所柏勝強研究員和陳立東研究員，攜手合作在Advanced Materials上發(fā)表了題為"Piezoelectric-Augmented Thermoelectric Ionogels for Self-Powered Multimodal Medical Sensors"的研究論文。

論文聚焦于一種由經(jīng)典PVDF-HFP和離子液體[EMIM][TFSI]組成的離子凝膠。盡管該材料已廣泛應(yīng)用于離子熱電、壓電、儲能和功能涂層等領(lǐng)域，但過去的研究僅限于單一功能的探索，未曾深入研究其多功能協(xié)同利用的可能性。受離子熱電特殊電容特性的啟發(fā)，該論文首次探討了材料壓電和離子熱電性能的疊加作用，提出并驗證了"壓電增強離子熱電"的創(chuàng)新概念。基于這種對雙參數(shù)高度敏感的特性， 研究團隊成功開發(fā)了一種嵌入式、自供電、多模態(tài)感知的凝膠傳感器 ?? 可應(yīng)用于多個場景，分別搭載于動脈導管和醫(yī)用負壓吸引海綿中，實現(xiàn)了臨床診療中對溫度、壓力和濕度的同步精確檢測。

研究亮點：多模態(tài)離子凝膠的機理探究與應(yīng)用場景開發(fā)

1）離子熱電與壓電協(xié)同機制：深入探討"壓電增強離子熱電效應(yīng)（PE-enhanced iTEs）"的科學機理，通過壓電內(nèi)電場有效提升離子熱電性能，同步顯著增強離子熱電勢和電導率。

2）多參數(shù)靈敏檢測性能：在體外心臟環(huán)境模擬測試中，展現(xiàn)出卓越且穩(wěn)定的信號檢測能力。離子凝膠在壓力和溫度變化中的最小靈敏度分別為0.13 mV kPa – 1和0.96 mV K – 1，且在血壓升高時溫度響應(yīng)信號可放大約3倍，與材料測試結(jié)果一致。

3）臨床醫(yī)療場景的應(yīng)用：通過在大型動物（豬）出血性休克模型中進行凝膠傳感器的實驗，成功展示了離子凝膠對多個生命體征（如血壓、心率、體表溫度、核心體溫及血液流失量）的實時精確檢測能力，充分驗證了其在醫(yī)療傳感領(lǐng)域的巨大潛力。

圖文解析

該材料的雙模態(tài)特性源于離子液體在溫度梯度下產(chǎn)生的離子熱電效應(yīng)，以及PVDF基骨架的壓電效應(yīng)。當溫度梯度與壓力場同向建立時，不僅兩種效應(yīng)本身會產(chǎn)生電壓，壓電產(chǎn)生的內(nèi)電場還進一步促進陰、陽離子的分化，使離子熱電勢呈現(xiàn)"1+1>2"的協(xié)同增強效應(yīng)。此外，凝膠中水的存在顯著增強離子輸運，導致離子熱電勢受環(huán)境濕度影響，濕度越高，熱電勢越強。這種單一離子凝膠對溫度、壓力和濕度等環(huán)境參數(shù)的多維響應(yīng)，恰好契合臨床對多參數(shù)生命體征的傳感需求，尤其在創(chuàng)傷休克等緊急醫(yī)療場景中尤為關(guān)鍵。

團隊發(fā)現(xiàn)，在靜態(tài)應(yīng)力下，壓電內(nèi)電場增強了離子分化，有效離子濃度顯著提高，同時由于離子間作用力增強，擴散系數(shù)隨之降低。這種離子輸運行為的變化導致離子熱電勢和電導率發(fā)生顯著變化。當壓電內(nèi)電場與溫度梯度同向時，n-型熱電勢從–4.4 提升至最高–6.9 mV K – 1；反向時則呈現(xiàn)相反趨勢，與上述預(yù)測吻合。通過摻雜離子凝膠的離子熱電–壓電效應(yīng)研究和壓力下的紅外透射光譜進一步驗證了這一機制。值得注意的是，該材料在不同環(huán)境中都展現(xiàn)出良好的熱電性能穩(wěn)定性，尤其是在水溶液環(huán)境中，熱電勢可達干燥狀態(tài)的約10倍，充分印證了其對環(huán)境濕度的敏感性。

基于材料的溫度–壓力雙參數(shù)靈敏特性，團隊設(shè)計了一種以動脈導管為載體的離子凝膠傳感器。器件結(jié)構(gòu)簡單：將離子凝膠夾在兩片電極之間并連接導線，嵌入動脈導管的小孔，再用硅膠填充縫隙。體外模擬測試在心臟環(huán)境模擬系統(tǒng)中進行，通過外部電壓表檢測信號。信號可分為兩部分：隨人工瓣膜運作的周期性電壓振幅（壓力信號）和波動平衡值的變化（溫度響應(yīng)）。與系統(tǒng)原有傳感器對比，離子凝膠傳感器在30–40 ℃溫度和60–160 mmHg壓力范圍內(nèi)均呈現(xiàn)出優(yōu)異的線性響應(yīng)，最低靈敏度可達0.964 mV K – 1和0.133 mV kPa – 1。此外，壓力越大，溫度靈敏度越高的特性進一步驗證了前述研究發(fā)現(xiàn)。

最后，團隊 通過建立豬出血性休克模型，全面驗證了離子凝膠傳感器在實際生物體疾病發(fā)生過程中的多指標監(jiān)測可行性。除肺動脈導管傳感器外，為了展示其多用途的特性，還將其嵌入負壓吸引裝置（ VSD ）的醫(yī)用海綿中，用于監(jiān)測創(chuàng)面負壓狀態(tài)以及經(jīng)過海綿的出血引流情況，從而評估出血及血壓狀態(tài)。肺動脈導管傳感器的溫度和壓力信號能準確反映休克過程中的核心體溫變化和心率波動；海綿傳感器則捕捉創(chuàng)口溫度、 VSD 壓力以及瞬時引流量等關(guān)鍵指標。與傳統(tǒng)傳感器相比，離子凝膠傳感器不僅趨勢一致，且由于信號點更為密集，能呈現(xiàn)更多細節(jié)變化。當心率降至極低時，傳統(tǒng)傳感器已無法繼續(xù)監(jiān)測，而離子凝膠傳感器仍能持續(xù)捕捉信號直至生命終止。在創(chuàng)口檢測方面，離子凝膠傳感器同樣精確地追蹤了溫度變化、引流系統(tǒng)壓力和出血量的動態(tài)。這些成果展示了該技術(shù)在臨床領(lǐng)域的巨大潛力，尤其適用于當前缺乏相關(guān)精密壓力、濕度、溫度監(jiān)測手段如 VSD 應(yīng)用中，具有非常重要的臨床價值與傳感器應(yīng)用的劃時代的意義。

總結(jié)與展望

此研究提出的離子凝膠技術(shù)，突破了傳統(tǒng)電子熱電材料的局限。憑借其卓越的生物相容性、自供能特性及多模態(tài)靈敏度，為醫(yī)療傳感領(lǐng)域提供了富有顛覆性的創(chuàng)新解決方案。該成果不僅為臨床醫(yī)療傳感器的設(shè)計開辟了全新思路，還充分彰顯了離子材料在多功能應(yīng)用中的巨大發(fā)展?jié)摿ΑＮ覀兤诖@項技術(shù)能夠在可預(yù)見的未來快速推廣，并在更廣闊的生物醫(yī)學領(lǐng)域綻放異彩。

全文鏈接：

https://doi.org/10.1002/adma.202414663

來源：高分子科學前沿

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